Mas seu maior feito foi a fundação de Tomar (1160). Com o apoio de Afonso Henriques, iniciou a construção do Castelo de Tomar, que se tornaria o coração templário em Portugal. Inspirado nas fortalezas que conheceu no Oriente, Gualdim introduziu inovações como a torre de menagem centralizada, o alambor (estrutura inclinada na base das muralhas para reforço defensivo) e o hurdício (varandas de madeira projectadas para ataque vertical). Esse modelo arquitectónico foi tão eficiente que o castelo resistiu às investidas almóadas de 1184, 1190 e 1191, impedindo o avanço muçulmano para Lisboa.
Além de suas habilidades militares, Gualdim também desempenhou um papel essencial no repovoamento e organização do território português. Sob sua liderança, a Ordem dos Templários concedeu forais a várias localidades, incentivando o desenvolvimento de povoados como Redinha, Ferreira do Zêzere, Pombal e Tomar.